Wasserstoffherstellung durch Methanspaltung im mikrowellen-beheizten Wirbelschichtreaktor an Aktivkohlekatalysatoren

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der CO2-freien Wasserstoffproduktion durch die Methanspaltung in einem mikrowellenbeheizten Wirbelschichtreaktor unter Verwendung von Aktivkohle als Katalysator und Mikrowellenabsorber. Ziel war die konstruktive Optimierung einer bestehenden Technikumsanlage am Fraunhofer ICT, um die Reaktorhandhabung zu verbessern, sicherheitsrelevante Aspekte beim Betrieb mit höheren Methankonzentrationen zu adressieren
und die Prozessleistung hinsichtlich Wasserstoffausbeute und Katalysatorstabilität zu untersuchen. Die vorgenommenen Umbauten ermöglichen nun einen vereinfachten Austausch von Quarzrohr und Katalysatorbett sowie eine kontinuierliche Probenentnahme unter einer Schutzgasatmosphäre. Im Rahmen der durchgeführten Experimente konnten Methankonzentrationen von bis zu 70 % erfolgreich mit hoher Selektivität gespalten werden; ab einem Gehalt von
40 % wurde eine maximale Wasserstoffausbeute von 4.5 L/min erzielt. Aus der durchgeführten Versuchsreihen geht hervor, dass mit steigender Methankonzentration die Deaktivierung des Aktivkohlekatalysators durch Kohlenstoffablagerungen in den Poren deutlich beschleunigt wird. Rasterelektronenmikroskopische Aufnahmen in Kombination mit BET-Analysen belegen eine signifikante Abnahme der inneren Oberfläche, was auf eine fortschreitende Porenblockierung hinweist. Die mittels Röntgendiffraktometrie (XRD) untersuchten Proben zeigen keine erkennbare Veränderung der amorphen Struktur der Aktivkohle nach der Reaktion. Insgesamt liefert diese Arbeit wichtige Erkenntnisse zur Effizienzsteigerung und Skalierbarkeit mikrowellenbasierter Pyrolyseprozesse im Kontext nachhaltiger Wasserstofftechnologien.

This thesis investigates CO2-free hydrogen production via methane pyrolysis in a microwaveheated fluidized bed reactor, utilizing activated carbon as both catalyst and microwave absorber. The aim was to optimize the design of an existing pilot-scale system at Fraunhofer ICT in order to improve reactor handling, address safety-related aspects during operation at higher methane concentrations, and evaluate process performance with regard to hydrogen yield and
catalyst stability. The modifications implemented now allow for simplified replacement of the quartz tube and catalyst bed, as well as continuous sample extraction under an inert gas atmosphere. As part of the conducted experiments, methane concentrations of up to 70 % were successfully split with high selectivity; starting from a concentration of 40 %, a maximum hydrogen yield of 4.5 L/min was achieved. Experimental results show that increasing methane
concentrations significantly accelerate the deactivation of the activated carbon catalyst due to carbon deposition within the pores. Scanning electron microscopy images, combined with BET surface area analyses, confirm a marked reduction in internal surface area, indicating progressive pore blockage. In addition X-ray diffraction (XRD) analysis revealed no detectable change in the amorphous structure of the activated carbon after the reaction. Overall, this work
provides valuable insights into improving the efficiency and scalability of microwave-based pyrolysis processes in the context of sustainable hydrogen technologies.