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2020
Doctoral Thesis
Title
Reduktive elektrochemische Exofoliation von Graphenflocken
Abstract
Das Material Graphen besitzt eine Reihe außergewöhnlicher und interessanter Eigenschaften, deren Vorteile bereits für eine Vielzahl von Anwendungen gezeigt wurden. Aufgrund seines hohen Potentials wird erwartet, dass Graphen in Zukunft die aktuellen Technologien revolutionieren wird. Jedoch wird der industrielle Durchbruch bisher durch das Fehlen eines geeigneten Herstellungsverfahrens, das den industriellen Anforderungen genügt, gehindert. Ein solches Verfahren muss Graphen sowohl in großen Mengen als auch mit hoher Qualität liefern können. Die Herstellung von Graphenflocken durch eine Exfoliation von Graphit ermöglicht eine Massenproduktion, allerdings ist die Qualität dieses Graphens noch mangelhaft. In dieser Arbeit wird ein Exfoliationsverfahren, das auf der elektrochemischen Reduktion von Naturgraphitflocken basiert, untersucht mit dem Ziel, dessen physikalische und chemische Prozesse zu verstehen und so das Exfoliationsverfahren zu optimieren. Im Gegensatz zu den üblichen elektrochemischen und chemischen Verfahren wird das Graphen nicht oxidiert, was in nicht reparablen Defekten resultieren würde, sondern hydriert. Es wird gezeigt, dass diese Funktionalisierung die Exfoliation unterstützt. Gleichzeitig ist sie vollständig reversibel und erzeugt somit keine permanenten Defekte. Exfoliert wird der Graphit durch die Kombination aus Interkalation, Gasentwicklung und Hydrierung. Die so entstehenden Graphenflocken und die Auswirkung dieser Prozesse auf ihre Morphologie werden ausführlich charakterisiert. Die Untersuchungen zeigen, dass die elektrochemische Reduktion bis zu etwa 30 % der Kohlenstoffatome hydriert. Diese kann durch thermische Behandlung entfernt werden, wonach die Graphenflocken eine niedrige Defektdichte aufweisen. Weiterhin besitzen sie eine große laterale Flockengröße und bestehen überwiegend aus Multilagengraphen. Mit diesen strukturellen Eigenschaften können die Flockeneine hohe elektrische Leitfähigkeit erreichen, wie anhand von transparenten Filmen und in Superkondensatorelektroden gezeigt wird. Durch das gewonnene Verständnis des Exfoliationsmechanismus und der Identifikation seiner bestimmenden Parameterwird der Prozess hinsichtlich der Graphenausbeute optimiert, wodurch eine Effizienz von 80 % erreicht wird. Weiterhin wird der Einfluss einer Skalierung auf den Exfoliationsprozess untersucht und dessen Skalierbarkeit demonstriert. Die Untersuchungen erweitern das Verständnis der kathodischen Exfoliation und der elektrochemischen Hydrierung. Die Ergebnisse zeigen das Potential des präsentierten Exfoliationsverfahrens für die Massenproduktion von qualitativ hochwertigen Graphenflocken.
Thesis Note
Freiburg/Brsg., Univ., Diss., 2020
Author(s)
Person Involved
Publishing Place
Freiburg/Brsg.