Dynamische Manipulation von NV-Zentren im Diamant für Quantenoptik

Die Aufgabe für die vorliegende Dissertation bestand darin, eine Technik zu entwickeln, die sowohl eine aktive Kontrolle als auch ein schnelles Schalten des Ladungszustandes eines einzelnen Stickstoff-Vakanz-Zentrums (NV-Zentrum) im Diamant ermöglicht. Insbesondere soll erstmals zwischen allen drei möglichen Ladungszuständen geschaltet werden können. Dies wäre ein entscheidender Schritt für eine Vielzahl quantenoptischer Anwendungen. Seit der Entdeckung des NV-Zentrums im Diamant in den 1970er Jahren erweckte dies wegen seiner hervorragenden spin-optischen Eigenschaften sehr großes Interesse in der quantenphysikalischen Forschung. Es ist inzwischen das bestuntersuchte Defektzentrum im Diamant. Dieses Defektzentrum kann einen positiven (NV+), einen neutralen (NV0) oder einen negativen (NV−) Ladungszustand annehmen. Im neutralen und negativen Zustand ist das Zentrum optisch aktiv und zeigt Eigenschaften eines Einzelphotonenemitters mit hoher Photostabilität. Der negative Zustand zeigt zusätzlich spin-optische Eigenschaften, die ihn für viele quantenphysikalische Anwendungen bei Raumtemperatur äußerst attraktiv machen. Der positive Zustand hingegen ist optisch nicht aktiv. Für viele quantenphysikalische Anwendungen sind oberflächennahe NV-Zentren eine Grundvoraussetzung, um beispielsweise in der Metrologie die Sensitivität zu erhöhen oder die emittierten Photonen effizient zu extrahieren. Allerdings beeinflussen Oberflächeneffekte den Ladungszustand des NV-Zentrums auf unkontrollierbare Weise. Dies macht eine aktive Stabilisierung seines Ladungszustands erforderlich. Neben einer aktiven Stabilisierung ist ein dynamisches Schalten zwischen den verschiedenen Ladungszuständen von großer Bedeutung. Wenn dies gelingt, könnten die spektralen Emissionseigenschaften eines Einzelphotonenemitters gesteuert und Quantencomputer sowie Quantenspeicher von hoher Güte realisiert werden. Außerdem würden hierdurch Anwendungen mit dem neutralen oder positiv geladenen NV-Zentrum ermöglicht. Anhand der besonderen quantenoptischen Eigenschaften des NV-Zentrums und der experimentellen Anforderungen für technologische Anwendungen ergaben sich folgende Ziele für die vorliegende Arbeit: BL Einfacher Herstellungsprozess BL Möglichkeit einer Integration in hybride Architekturen BL Zweidimensionale Struktur für eine leichtere Miniaturisierung BL Möglichkeit der individuellen Adressierbarkeit einzelner NV-Zentren BL Aktive Stabilisierung der Ladungszustände NV+, NV0 und NV− BL Aktives Schalten zwischen allen drei Ladungszuständen NV+, NV0 und NV− BL Schaltfrequenzen höher als die bisher erreichten 1MHz Um diese Ziele zu erreichen wurde eine zweidimensionale Al-Schottky-Diode aus Diamant entwickelt. Durch eine am Al-Gate anliegende Spannung konnte innerhalb der Löcherverarmungszone des Schottky-Übergangs die Ladungszustandsverteilung von NV-Ensembles bzw. der Ladungszustand eines einzelnen NV-Zentrums und somit ihre spektralen Emissionseigenschaften manipuliert werden. Insbesondere konnte ein einzelnes NV-Zentrum aktiv zwischen NV− und NV0 (optisch aktive Zustände) sowie NV+ (optisch nicht aktiver Zustand) geschaltet werden. Die Schaltfrequenzen betragen für den Übergang von NV−/NV0 nach NV+ bzw. von NV+ nach NV0/NV− ca. 100MHz bzw. 2 − 10MHz. Ein Vergleich mit bisher bekannten Technologien zeigt, dass die erreichten Frequenzen mehrere Größenordnungen höher sind und erstmals ein aktives Schalten zwischen allen drei Ladungszuständen ermöglicht wird. Mit Hilfe einer Simulation des zeitaufgelösten aktiven Schaltens von NV-Zentren konnte ein theoretisches Modell für den Mechanismus basierend auf dem Shockley-Read-Hall Effekt aufgestellt werden. Das NV-Zentrum wird durch eine Wechselwirkung mit dem zweidimensionalen Löcherkanal umgeladen. Der hierbei bestimmte Einfangquerschnitt für Löcher durch das NV-Zentrum beträgt zwischen 10−14 cm2 und 10−15 cm2. Diese zweidimensionale Al-Schottky-Diode aus Diamant kann für viele quantenoptische Anwendungen eingesetzt werden, die ein aktives und hochfrequentes Schalten des Ladungszustandes bzw. der spektralen Emissionseigenschaften von einzelnen NV-Zentren als Einzelphotonenemitter erfordern. Sie kann in elektronische Schaltkreise bzw. in hybride Architekturen integriert werden. Für die Realisierung eines Quantenregisters mit NV-Zentren können die Al-Gates derart strukturiert werden, dass einzelne Zentren separat adressiert werden. Im Rahmen dieser Arbeit konnten alle oben formulierten experimentellen und technologischen Ziele für die aktive und hochfrequente Manipulation von einzelnen NVZentren umgesetzt werden. In den ersten beiden Kapiteln dieser Arbeit werden zunächst die wesentlichen Eigenschaften des Diamanten und des NV-Zentrums für quantenoptische Anwendungen sowie der Stand der Technik bezüglich einer aktiven Manipulation von NV-Zentren dargelegt. Daraus ergeben sich entsprechend die oben formulierten Ziele. Dann werden die gängigen Charakterisierungsmethoden wie das Konfokalmikroskop und das Hanbury-Brown und Twiss Interferometer vorgestellt. Im Anschluss daran geht es um die Abscheidung ultrareiner Diamantschichten, die Erzeugung von NV-Zentren (NV-Einzelzentren und NV-Ensembles) und die Herstellung der zweidimensionalen Al-Schottky-Diode aus Diamant. Schließlich werden die experimentellen Ergebnisse der aktiven Kontrolle und des dynamischen Schaltens von NV-Zentren präsentiert. Nach dem experimentellen Teil werden die Ergebnisse der Simulationen mit der Software ATLAS diskutiert und interpretiert, was zu einem vertieften Verständnis der Funktionsweise und der Mechanismen der planaren Diode und der NV-Manipulation führt. Am Ende dieser Arbeit werden die wesentlichen Ergebnisse zusammengefasst, die erreichten Ziele bewertet und die Anwendungsmöglichkeiten der zweidimensionalen Al-Schottky-Diode aus Diamant aufgezeigt.