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November 2021
Doctoral Thesis
Title
Untersuchungen zum Verbleib von ausgewählten 14C-markierten Lebensmittelinhaltsstoffen nach Lebensmittelverarbeitungsprozessen und der Verdauung
Abstract
Ein direkter Zusammenhang zwischen bestimmten Lebensmittelinhaltsstoffen und der menschlichen Gesundheit ist bekannt. Im Gegensatz dazu ist häufig unbekannt, welche Umwandlungsprodukte von Lebensmittelinhaltstoffen, die bei der Lebensmittelverarbeitung oder -verdauung entstehen, mit welchen gesundheitlichen Auswirkungen assoziiert sind. Diese Arbeit ist in ein internationales Projekt implementiert, das sich mit diesen Fragstellungen beschäftigt.
Der erste Teil dieser Arbeit behandelt den Verbleib von zwei Lebensmittelinhaltsstoffen nach der Verdauung. Bei den Lebensmittelinhaltsstoffen handelt es sich um L-Tyrosin und Alpha-Linolensäure. In dieser Arbeit wurden analytische Methoden entwickelt, um zur Identifizierung von Metaboliten dieser Ausgangsverbindungen beizutragen. Hierfür wurde eine Fütterungsstudie mit Schweinen durchgeführt, denen die 14C-markierten Ausgangssubstanzen verabreicht wurden. Für die einzelnen Matrices wurden aufgrund der niedrigen Aktivitäten aufwendige Extraktionsmethoden entwickelt und die Proben mittels Radio-UHPLC HRMS vermessen. Die Exkrement-Proben beider Versuchsgruppen zeigten als einzige die benötigte Aktivität pro Gramm zur Detektion von Radiopeaks. Hierfür wurden Radiopeaks detektiert, wohingegen für die anderen Matrices trotz aufwendiger Extraktionsmethoden keine Metabolite per Radiodetektor erfasst werden konnten. Dennoch konnte die Komplexität der Identifizierung von Metaboliten aufgezeigt und Ansätze bzw. Anregungen für weitere Forschungsarbeiten gegeben werden. Der zweite Teil dieser Arbeit beschäftigt sich mit Lebensmittelverarbeitungsprozessen.
Dazu wurden die 14C-markierten Verbindungen aus der Verdauungsstudie genutzt und in einem simulierten Frittier-Prozess untersucht. Bei der Alpha-Linolensäure kam es hierbei zur Bildung von flüchtigen Abbauprodukten und bei dem L-Tyrosin wurde ein Abbauprodukt mit einer Anlagerung an die Ausgangsverbindung detektiert. Zusätzlich wurde der Süßstoff Aspartam untersucht. Hierbei wurde die Bildung möglicher Abbauprodukte nach verschiedenen Lebensmittelverarbeitungsprozessen untersucht.
Darüber hinaus wurde die Stabilität von Aspartam im realitätsnahen Gebrauch, wie zum Beispiel in Kaffee oder Cola Light, betrachtet. Hierfür wurde die 14C-markierte Substanz eingesetzt und die Proben mittels Radio-UHPLC-HRMS vermessen. Insgesamt konnten fünf Abbauprodukte des Aspartams detektiert werden. Zwei Abbauprodukte, die bereits in der Literatur beschrieben sind, wurden mittels der entsprechenden Standards identifiziert. Für ein unbekanntes Abbauprodukt konnte die Struktur durch Summenformelvorschlag und Standard aufgeklärt. Die Struktur eines weiteren unbekannten Abbauproduktes wurde mittels NMR untersucht. Ein fünftes Abbauprodukt zeigte sich mit verringerter Polarität. Für dieses konnten vier verschiedene Strukturen durch spezielle Fragmentierungsexperimente vorgeschlagen werden. Bei der zweckmäßigen Anwendung von Aspartam in Heißgetränken konnten keine Abbauprodukte detektiert werden. Dennoch zeigten sich verschiedene Abbauprodukte bei Erhitzungsexperimenten mit bisher unbekannten toxikologischen Eigenschaften. Demnach sollte die Verwendung von Aspartam zum Beispiel in Backwaren sorgfältig überlegt werden.
Der erste Teil dieser Arbeit behandelt den Verbleib von zwei Lebensmittelinhaltsstoffen nach der Verdauung. Bei den Lebensmittelinhaltsstoffen handelt es sich um L-Tyrosin und Alpha-Linolensäure. In dieser Arbeit wurden analytische Methoden entwickelt, um zur Identifizierung von Metaboliten dieser Ausgangsverbindungen beizutragen. Hierfür wurde eine Fütterungsstudie mit Schweinen durchgeführt, denen die 14C-markierten Ausgangssubstanzen verabreicht wurden. Für die einzelnen Matrices wurden aufgrund der niedrigen Aktivitäten aufwendige Extraktionsmethoden entwickelt und die Proben mittels Radio-UHPLC HRMS vermessen. Die Exkrement-Proben beider Versuchsgruppen zeigten als einzige die benötigte Aktivität pro Gramm zur Detektion von Radiopeaks. Hierfür wurden Radiopeaks detektiert, wohingegen für die anderen Matrices trotz aufwendiger Extraktionsmethoden keine Metabolite per Radiodetektor erfasst werden konnten. Dennoch konnte die Komplexität der Identifizierung von Metaboliten aufgezeigt und Ansätze bzw. Anregungen für weitere Forschungsarbeiten gegeben werden. Der zweite Teil dieser Arbeit beschäftigt sich mit Lebensmittelverarbeitungsprozessen.
Dazu wurden die 14C-markierten Verbindungen aus der Verdauungsstudie genutzt und in einem simulierten Frittier-Prozess untersucht. Bei der Alpha-Linolensäure kam es hierbei zur Bildung von flüchtigen Abbauprodukten und bei dem L-Tyrosin wurde ein Abbauprodukt mit einer Anlagerung an die Ausgangsverbindung detektiert. Zusätzlich wurde der Süßstoff Aspartam untersucht. Hierbei wurde die Bildung möglicher Abbauprodukte nach verschiedenen Lebensmittelverarbeitungsprozessen untersucht.
Darüber hinaus wurde die Stabilität von Aspartam im realitätsnahen Gebrauch, wie zum Beispiel in Kaffee oder Cola Light, betrachtet. Hierfür wurde die 14C-markierte Substanz eingesetzt und die Proben mittels Radio-UHPLC-HRMS vermessen. Insgesamt konnten fünf Abbauprodukte des Aspartams detektiert werden. Zwei Abbauprodukte, die bereits in der Literatur beschrieben sind, wurden mittels der entsprechenden Standards identifiziert. Für ein unbekanntes Abbauprodukt konnte die Struktur durch Summenformelvorschlag und Standard aufgeklärt. Die Struktur eines weiteren unbekannten Abbauproduktes wurde mittels NMR untersucht. Ein fünftes Abbauprodukt zeigte sich mit verringerter Polarität. Für dieses konnten vier verschiedene Strukturen durch spezielle Fragmentierungsexperimente vorgeschlagen werden. Bei der zweckmäßigen Anwendung von Aspartam in Heißgetränken konnten keine Abbauprodukte detektiert werden. Dennoch zeigten sich verschiedene Abbauprodukte bei Erhitzungsexperimenten mit bisher unbekannten toxikologischen Eigenschaften. Demnach sollte die Verwendung von Aspartam zum Beispiel in Backwaren sorgfältig überlegt werden.
Thesis Note
Wuppertal, Univ., Diss., 2021
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Advisor(s)