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Perovskite Silicon Tandem Solar Cells

Two-Terminal Perovskite Silicon Tandem Solar Cells Using Optimized n-i-p Perovskite Solar Cells
 
: Bett, Alexander Jürgen
: Goldschmidt, Jan Christoph; Glunz, Stefan W.; Lemmer, Uli

:
Volltext urn:nbn:de:bsz:25-freidok-1664562 (9.8 MByte PDF)
MD5 Fingerprint: 4b7795665545242db89736e2816fb926
Erstellt am: 25.9.2020


Freiburg/Brsg., 2020, 172 S.
Freiburg/Brsg., Univ., Diss., 2020
Englisch
Dissertation, Elektronische Publikation
Fraunhofer ISE ()

Abstract
Tandem solar cells have the potential to overcome the efficiency limit of single junction solar cells. The aim of this work was the realization of perovskite silicon tandem solar cells. Hybrid organic inorganic metal halide perovskites are a promising tandem partner for silicon due to their electrical and optical properties, especially a tunable bandgap, strong absorption and high single junction solar cell efficiencies. In this work, perovskite single junction solar cells were first optimized with regard to the later application in tandem devices. The regular n-i-p architecture (the electron contact is deposited first followed by the perovskite absorber and the hole contact) was investigated, because in this configuration the highest single junction perovskite solar cell efficiencies were achieved. The main results of this work are summarized in the following: Development of a low-temperature electron contact: Titanium oxide (TiOx) is widely used as electron contact in perovskite solar cells with regular n-i-p architecture. The standard fabrication route includes spray deposition of a compact TiOx layer and sintering of a mesoporous TiOx scaffold. Both processes require high temperatures ~ 500 °C which damage silicon heterojunction (SHJ) bottom solar cells allowing for high voltages and the interface between silicon and an indium tin oxide (ITO) interconnecting the two sub-cells. Thus, a low-temperature process for TiOx was developed including evaporation and exposure to UV irradiation for the compact and mesoporous TiOx, respectively. Optimization led to a compact TiOx layer thickness of 20 nm and 200 min of UV curing. Optimization of the transparent front hole contact: In a tandem configuration the perovskite solar cell needs to be semi-transparent. Therefore the full-area metal contact is typically replaced by a sputtered transparent conductive oxide (TCO). In order to prevent sputter damage, typically a metal oxide buffer layer is usually evaporated. However, the use of a buffer layer requires an additional process step, enhances parasitic absorption and has negative effects on stability. In this work, an ITO sputter process was directly applied on the 2,2′,7,7′-tetrakis(N,N-di-p-methoxyphenylamine)-9,9-spirobifluorene (Spiro-OMeTAD) hole contact without any buffer layer. Sputter parameters (power, temperature and chamber pressure) were systematically varied. Especially a low temperature of 50 °C was crucial. Layer thickness adaption and the use of an antireflection coating further improved the solar cells optically. On an active area of 0.25 cm2 grid fingers could be omitted due to the good conductivity of the ITO. The best semi-transparent perovskite solar cells achieved 14.8% and 13.4% efficiency when illuminating from the glass and the ITO side, respectively. The high quality of this semi-transparent perovskite solar cell was proven in a mechanically stacked perovskite silicon tandem device reaching an efficiency of 24.2%. These results were achieved with a perovskite absorber developed for tandem solar cells in the parallel work of Patricia Schulze. A mixed cation mixed halide composition (FA0.75Cs0.25Pb(I0.80Br0.20)3) with a bandgap of ~ 1.7 eV was found to be stable. Complete monolithic tandem solar cells were realized based on the optimizations in both works. Integration in complete tandem solar cells: The optimized top solar cells were integrated in monolithic perovskite silicon tandem solar cells with SHJ bottom solar cells. Sub-cell selective spatially resolved photoluminescence measurements revealed a homogenous optical bandgap of 1.69 eV for the perovskite absorber. The tandem devices reached efficiencies over 21%. While they showed very high voltages over 1800 mV, they suffered from a low current density. A spectrometric characterization where the illumination is varied from a red-rich to a blue-rich spectrum revealed that the perovskite solar cells was limiting the current of the monolithic tandem device. Study of alternative hole contact materials: The limiting factor was Spiro-OMeTAD, as it caused high parasitic absorption, especially in the short-wavelength range. Different alternative hole contact materials were tested in single junction perovskite solar cells. At the very end of this work, Spiro-OMeTAD could be replaced by a thin evaporated 2,2',7,7'-tetra(N,N-di-p-tolyl)amino-9,9-spirobifluorene (Spiro-TTB) layer. Together with an increased perovskite absorber thickness for counteracting the current mismatch, the current density was improved by over 2 mA/cm2. The best tandem solar cell showed a stabilized efficiency of 23.4% highlighting the potential of perovskite silicon tandem solar cells with n-i-p structure. This value can be enhanced by further optimization.

 

Tandemsolarzellen haben das Potential, das Wirkungsgradlimit von Einfachsolarzellen zu überwinden. Ziel dieser Arbeit war die Herstellung von Perowskit-Silicium-Tandemsolarzellen. Hybride organisch-anorganische Metallhalogenid-Perowskite eignen sich aufgrund ihrer elektrischen und optischen Eigenschaften als Tandempartner für Silicium, besonders wegen ihrer einstellbaren Bandlücke, eines hohen Absorptionskoeffizienten und hoher Wirkungsgrade in Einfachsolarzellen. In dieser Arbeit wurden zunächst Perowskit-Solarzellen im Hinblick auf die spätere Anwendung in Tandemsolarzellen optimiert. Die reguläre n-i-p-Struktur wurde untersucht, d.h. zunächst wird der Elektronenkontakt, dann der Perowskitabsorber und schließlich der Lochkontakt abgeschieden, da mit dieser Konfiguration die höchsten Wirkungsgrade in Perowskit-Einfachsolarzellen erzielt wurden. Die wichtigsten Ergebnisse sind im Folgenden zusammengefasst: Entwicklung eines Niedrigtemperaturprozesses für den Elektronenkontakt: Als Elektronenkontakt wird in Perowskit-Solarzellen mit regulärer n-i-p-Struktur häufig Titanoxid (TiOx) verwendet. Der Standardherstellungsprozess beinhaltet Sprühpyrolyse einer kompakten TiOx-Schicht und Ausheizen eines mesoporösen TiOx-Gerüsts. Für beide Prozesse sind hohe Temperaturen von ~ 500 °C erforderlich. Diese Temperaturen würden Silicium-Unterzellen mit Heteroübergängen, mit denen hohe Spannungen erzielt werden können, und die Grenzfläche zwischen Silicium und Indium-Zinn-Oxid (ITO), das als Verbindungsschicht der beiden Teilzellen dient, schädigen. Daher wurde ein Niedrigtemperaturprozess für TiOx entwickelt, bei dem die kompakte Schicht aufgedampft und die mesoporöse Schicht mit UV-Licht bestrahlt wird. Prozessoptimierungen führten zu einer Schichtdicke des kompakten TiOx von 20 nm und einer UV-Beleuchtung von 200 min. Optimierung des transparenten Lochkontakts an der Vorderseite: In einer Tandemkonfiguration muss die Perowskit-Solarzelle semitransparent sein. Typischerweise wird der vollflächige Metallkontakt durch ein transparentes, leitfähiges Oxid ersetzt, das durch Sputtern abgeschieden wird. Um die darunter liegenden Schichten vor Sputterschädigungen zu schützen, wird üblicherweise zunächst eine Metalloxid-Pufferschicht aufgedampft. Dies erfordert jedoch einen zusätzlichen Prozessschritt, erhöht die parasitäre Absorption und kann sich negativ auf die Stabilität der Solarzelle auswirken. In dieser Arbeit wurde ITO direkt auf den Lochkontakt, 2,2′,7,7′-Tetrakis(N,N-di-p-Methoxyphenylamin)-9,9-Spirobifluoren (Spiro-OMeTAD) abgeschieden, ohne eine Pufferschicht zu verwenden. Die Sputterparameter (Leistung, Temperatur und Kammerdruck) wurden systematisch variiert. Es zeigte sich, dass vor allem eine niedrige Temperatur von 50 °C wichtig ist. Eine Schichtdickenoptimierung und die Verwendung einer Antireflexbeschichtung führten zu weiteren optischen Verbesserungen der Solarzellen. Aufgrund der guten Leitfähigkeit des ITO konnten Gitterfinger auf der 0,25 cm2 großen aktiven Zellfläche weggelassen werden. Die besten semi-transparenten Perowskit-Solarzellen erreichten Wirkungsgrade von 14,8 % bei Beleuchtung von der Glasseite und 13,4 % bei Beleuchtung von der ITO-Seite. Die gute Qualität der semitransparenten Perowskit-Solarzellen konnte auch in einer Perowskit-Silicium-Tandemsolarzelle mit vier Anschlüssen gezeigt werden, die eine Effizienz von 24,2 % erreichte. Diese Ergebnisse wurden mit einem Perowskitabsorber erreicht, der in der parallel zu dieser Dissertation laufenden Arbeit von Patricia Schulze für Tandemsolarzellen entwickelt wurde. Eine Komposition mit gemischten Kationen und gemischten Halogeniden (FA0.75Cs0.25Pb(I0.80Br0.20)3) mit einer Bandlücke von ~1,7 eV stellte sich als stabil heraus. Vollständige monolithisch verbundene Tandemsolarzellen wurden auf Basis der Optimierungen in beiden Arbeiten realisiert. Integration der optimierten Perowskit-Solarzellen in Tandemsolarzellen: Die optimierten Oberzellen wurden in monolithisch verbundene Perowskit-Silicium-Tandemsolarzellen mit Silicium-Unterzellen mit Heteroübergängen integriert. Teilzellenselektive, ortsaufgelöste Photolumineszenzmessungen zeigten eine homogene optische Bandlücke des Perowskitabsorbers von 1,69 eV. Die Tandemsolarzellen erreichten Wirkungsgrade von über 21%. Hohe Spannungen von über 1800 mV konnten erzielt werden, die Stromdichten waren jedoch noch sehr gering. Eine spektrometrische Charakterisierung, bei der die Beleuchtung von einem Spektrum mit größerem Rotanteil zu einem Spektrum mit größerem Blauanteil variiert wurde, zeigte, dass die Perowskitsolarzelle den Strom der Tandemsolarzelle begrenzte. Untersuchung alternativer Lochkontaktmaterialien: Der limitierende Faktor war Spiro-OMeTAD aufgrund der hohen parasitären Absorption, vor allem im kurzwelligen Bereich. Verschiedene alternative Lochkontaktmaterialien wurden in Perowskit-Einfachsolarzellen getestet. Am Ende dieser Arbeit konnte Spiro-OMeTAD durch eine dünne, aufgedampfte 2,2',7,7'-Tetra(N,N-di-p-tolyl)amino-9,9-Spirobifluoren- (Spiro-TTB) Schicht ersetzt werden. Gemeinsam mit einem dickeren Perowskit-Absorber um der Stromlimitierung entgegen zu wirken konnte die Stromdichte dadurch um über 2 mA/cm2 erhöht werden. Die beste Tandemsolarzelle erreichte einen Wirkungsgrad von 23,4 %. Dies zeigt das große Potential von Perowskit-Silicium-Tandemsolarzellen mit n-i-p-Struktur. Durch weitere Optimierungen kann dieser Wert noch erhöht werden.

: http://publica.fraunhofer.de/dokumente/N-603099.html