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2011
Doctoral Thesis
Titel
AlGaN/GaN-basierte-pH-Sensoren für biochemische Anwendungen
Alternative
AlGaN/GaN-based-pH-sensors for biochemical applications
Abstract
In dieser Arbeit werden AlGaN/GaN-Heterostrukturen, die ein hohes Potenzial für pH-Sensorik in der Lebensmitteltechnologie aufweisen, weiterentwickelt und für den Einsatz als Biosensor zur Detektion von DNA-Hybridisierung, Biofilmen und Zellreaktionen erforscht. Dazu wurde zu Beginn der Arbeit nach geeigneten biokompatiblen und chemisch stabilen Passivierungen gesucht, die es ermöglichen, langzeitstabile und driftfreie pH-Messungen durchzuführen. Durch den Einsatz der entwickelten SixNy-SiO2-Mehrfachlagen, den gesputterten SixNy-Doppelschichten und den Diamant-Passivierungen konnte die anfängliche starke Drift der Sensoren auf 0.002 pH/h reduziert werden. Um die pH-Sensoren in industriellen Applikationen einsetzen zu können war ein weiteres wichtiges Kriterium für die eingesetzten Passivierungen deren Stabilität während der in der Lebensmitteltechnologie zur Anlagenreinigung eingesetzten CIP-Verfahren (Clean in Place). Die dabei verwendeten warmen, stark sauren oder basischen Lösungen stellen für die Stabilität der Passivierung eine besondere Herausforderung dar. Es zeigte sich, dass Passivierungen auf der Basis von SixNy ätzresistent gegen die verwendete basische NaOH-Reinigungslösung sind, die schlechte Kantenbedeckungen jedoch zu einer Ätzung der Passivierung an den Metallkontakten führte, so dass diese nur 30 Reinigungszyklen (1 Zyklus = 30 min) überstehen. Nur eine Diamantpassivierung führte zu einer ausreichenden Kantenbedeckung und damit zu einer ausreichenden Stabilität der Passivierung über die in der Lebensmitteltechnologie geforderten Standards von 40 Reinigungszyklen. Weiterhin wurde, da es sich bei den pH-Sensoren um sehr oberflächenempfindliche Sensoren handelt, an der Verbesserung der Sensorherstellung gearbeitet. So wurde bei der Herstellung der Sensoren festgestellt, dass diese sehr stark auf technologische Einflüsse reagieren. Diese Veränderung kann auf eine Beeinflussung des in den AlGaN/GaN-Heterostrukturen eingeschlossenen zweidimensionalen Elektronengases (als elektrisch leitfähiger Kanal des Sensors) zurückgeführt werden. Daher wurde in dieser Arbeit erstmals der Einfluss verschiedener in der Halbleitertechnologie zur Ätzung oder Lackresteentfernung angewendeter Plasmaverfahren untersucht. Die verschiedenen Plasmabehandlungen führten zu einer Veränderung der Beweglichkeit und der Ladungsträgerdichte im 2DEG. Darüber hinaus wurde nach Möglichkeiten zur Minimierung dieser Effekte gesucht, wobei der Einsatz verschiedener Heterostrukturen, eine SixNy-Beschichtungen der Oberfläche sowie eine temperaturbedingte Ausheilung der Schädigungen betrachtet wurden. Zur Realisierung biosensorischer Anwendung wurde der pH-Sensor modifiziert. Die Eignung als DNA-Sensor durch eine photochemische Funktionalisierung der Sensoroberfläche mit TFAAD-Molekülen wurde demonstriert. Zur Messung von Zellreaktionen wurden HEK-Zellen auf der Sensoroberfläche kultiviert und mit Ionomycin, einem Calciumsalz, chemisch angeregt. Erstmalig konnte in dieser Arbeit die Verwirklichung eines Biofilmdetektors durch die Bestrahlung der aktiven Fläche mit einer UV-LED gezeigt werden. Dabei fördert die UV-Bestrahlung den Algenbewuchs auf der Sensoroberfläche und führt zu einer detektierbaren Reduzierung des Sensorwiderstandes.
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In this work AlGaN/GaN heterostructures for sensing applications are developed and investigated. These structures are promising for pH-sensing in the food industry or with further optimization as biosensors for the detection of DNA-hybridisation, biofilms or cell reactions. The first part of this work concerns the search for a biocompatible and chemical stable passivation to achieve long term stability and a low signal-drift for pH-measurements. Therefore, SixNy-SiO2-multilayer, sputtered SixNy-doublelayer and diamond-passivations are employed that can reduce the signal drift to 0.002 pH/h. For industrial applications in the food industry an important criteria is the stability in clean-in-place procedures. These warm, highly acidic or basic solutions are a challenge for the stability of the passivations. SixNy passivations show a good resistance against basic NaOH solution but an insufficient coverage of the metallic contacts enable etching so that they last only 30 cleaning cycles. Only the diamond passivation offers sufficient coverage that withstands 40 cycles. Furthermore the manufacture technology for the surface sensitive pH-sensors has been improved as they are very sensitive to technological effects that influence and alter the 2DEG confined in the AlGaN/GaN-structures and providing the conductive channel of the sensor. Hence the influences of different commonly used plasma processes for etching and for resist removal were investigated. It turned out that the different plasma treatments affect the mobility and the carrier density of the 2DEG. To minimise these effects several heterostructures, SixNy coatings and temperature dependent annealing were systematically evaluated and improved. To realise bio-sensory applications the pH-sensor was adapted to the respective method. For DNA detection the sensor surface was photochemically functionalized with TFAAD molecules that are covalently bound and permit the reusability of the device. To examine cell-reactions HEK-cells were cultivated on the sensor surface chemically activated using Ionomycine. Finally a bio film was detected as the sensor resistance decreased due to the growth of algae that was stimulated by UV radiation on the sensor surface.
ThesisNote
Freiburg/Brsg., Univ., Diss., 2011
Author(s)
Advisor
Verlagsort
Freiburg/Brsg.